镁科研:镁合金表面层层组装DNA涂层的体外耐蚀性、抗菌活性和细胞相容性研究 ...

来自: JMACCMg 收藏 邀请

镁合金由于密度和弹性模量与人骨接近,且降解无毒,在可降解骨植入材料领域引起了人们极大的兴趣。然而,镁在人体体液环境中降解过快,并会产生不利影响,如强度降低、氢气大量析出和体液局部碱化。为此,人们尝试了多种方法制备保护涂层来提高镁合金的耐蚀能力。此外,为了避免植入手术后可能引起的细菌感染问题,为医用镁合金构建抗菌表面显得尤为重要。但大多数常见的抗菌涂层依赖于抗生素等药物,容易导致耐药性问题。因此,制备一种新型功能性复合涂层以提高镁合金的耐蚀性、抗菌性和生物相容性很有必要。

最近,山东科技大学曾荣昌教授课题组采用层层组装(LbL)方法,在NaOH预处理的AZ31表面制备了壳聚糖(CHI/脱氧核糖核酸(DNA)多层膜(CHI/DNA)5/Mg(OH)2。研究结果表明,制备涂层后,试样的自腐蚀电流密度下降了约2个数量级,CHI的接触杀菌策略使涂层具有良好的抗菌活性;此外,DNACHI良好的生物矿化效应弥补了外层聚电解质多层膜厚度较薄的缺点,对骨生长具有明显促进作用,为推动镁合金在骨植入领域的应用提供新的途径。


系统研究了所制备(CHI/DNA)5/Mg(OH)2复合涂层的微观结构和表面形貌。该涂层的制备过程如图1所示,将AZ31镁合金首先置于NaOH溶液中水热处理形成Mg(OH)2涂层,接着在聚乙烯亚胺(PEI)溶液中浸泡,最后在DNACHI溶液中交替浸泡循环5次得到(CHI/DNA)5/Mg(OH)2复合涂层。复合涂层的表面形貌如图1a~h所示,(CHI/DNA)5多层膜表面存在较多微裂纹(图1cd),Mg(OH)2涂层表面形成了不均匀的六方晶体结构(图1ef)。与Mg(OH)2涂层相比,(CHI/DNA)5/Mg(OH)2复合涂层(图1gh)更加致密。这是因为内层Mg(OH)2有利于(CHI/DNA)5多层膜的沉积。截面形貌表明,复合涂层总厚度约为18 μmXRD分析表明,除α-Mg外,复合涂层的主要成分为Mg(OH)2。此外,XPS P2pN1s谱证实了复合涂层中存在DNACHI

1 (CHI/DNA)5/Mg(OH)2复合涂层的制备示意图与(ab)AZ31基体、(cd)(CHI/DNA)5涂层、(ef)Mg(OH)2涂层、(gh)复合涂层的SEM表面形貌

重点研究了所制备(CHI/DNA)5/Mg(OH)2复合涂层的耐蚀性和腐蚀形貌,结果如图2所示。极化曲线测试结果表明,复合涂层的腐蚀电位高于基体,且自腐蚀电流密度比基体降低了约两个数量级。在人体模拟体液(SBF)中浸泡析氢432 h后,复合涂层的析氢体积(HEV)和析氢速率(HER)均比其余三组低,这是由于Mg(OH)2和聚电解质涂层的双重保护作用所致。复合涂层浸泡不同时间的SEM图像如图2a~h所示。浸泡24 h后,涂层表面出现了腐蚀产物和微裂纹,随着浸泡时间延长,腐蚀产物和微裂纹不断积累和扩大;浸泡96 h内,涂层表面CaP元素含量和Ca/P比均持续升高(图2ij),随后保持相对稳定,这归因于Ca2+PO43-在涂层表面的吸附、Ca-P沉淀的形成与溶解之间达到了动态平衡。FT-IRXRD结果表明,腐蚀沉淀物主要为缺钙羟基磷灰石(HA),由外层(CHI/DNA)5多层膜的类生物矿化效应引起(图2kl)。

基体和涂层样品在SBF中的动电位极化曲线、HEVHER曲线。图(a~h)分别为(CHI/DNA)5/Mg(OH)2涂层在SBF中浸泡(a) 6 h(b) 12 h(c) 24 h(d) 48 h(e) 72 h(f) 96 h(g) 120 h(h) 432 h后的SEM图像;图(i~l)分别为相应的EDSCa/P摩尔比、FT-IRXRD谱图

本研究还探索了(CHI/DNA)5/Mg(OH)2复合涂层的抗菌活性和细胞相容性。研究证实,复合涂层对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌均有良好的杀菌效果。这由CHI的接触杀菌机制导致,CHI可与带负电荷的细菌细胞相互作用并造成细菌死亡。前成骨细胞在样品提取液中培养135天后的OD值和细胞存活率表明,MC3T3-E1细胞在复合涂层100%提取液中的存活率达到90%以上;提取液逐步稀释后,细胞存活率提高到100%以上,表明(CHI/DNA)5/Mg(OH)2涂层具有促进骨生长的积极作用,作为骨植入材料有较大应用潜力。

不同样品对金黄色葡萄球菌(上)和大肠杆菌(下)的抗菌性能:(I)空白样品、(II) AZ31(III) Mg(OH)2(IV) (CHI/DNA)5/Mg(OH)2涂层以及不同样品提取液培养MC3T3-E1细胞135天后的OD值和细胞活性

综上所述,本研究利用LbL方法在AZ31表面制备了(CHI/DNA)5/Mg(OH)2涂层,该涂层对镁合金具有双重防护作用:一方面,Mg(OH)2作为物理屏障可以防止腐蚀性离子的渗透;另一方面,(CHI/DNA)5能够诱导形成HA腐蚀产物膜长期保护基体。由于CHI的抗菌活性,涂层具有显著的抗菌效果。此外,DNACHI良好的生物矿化效应弥补了外层聚电解质多层膜厚度较薄的缺点,对促进骨的生长具有积极作用。该涂层为可降解镁合金骨植入材料表面改性提供了新的途径。

声明:以上所有内容源自各大平台,版权归原作者所有,我们对原创作者表示感谢,文章内容仅用来交流信息所用,仅供读者作为参考,一切解释权归镁途公司所有,如有侵犯您的原创版权请告知,经核实我们会尽快删除相关内容。鸣谢:镁途公司及所有员工诚挚感谢各位朋友对镁途网站的关注和关心,同时,也诚挚欢迎广大同仁到网站发帖、投稿.


路过

雷人

握手

鲜花

鸡蛋
分享到 :  
该文章已有0人参与评论

请发表评论

全部评论

本文作者2021-9-22 14:08
镁途
粉丝0 阅读88 回复0

精彩阅读

镁途微信公众号码

扫码微信公众号
给你想要与成长

用心服务镁途
0392-2167977
周一至周五 9:00-18:00
意见反馈:[email protected]

扫一扫关注我们

Powered by Ryi  © 2019  鹤壁镁途科技有限公司  豫ICP备18030072号-1